Capital do Estado de Anzoátegui, Puerto La Cruz foi fundada pelo capitão Francisco Martinez em 1570 com o nome de Santiago de los Caballeros. O local, antes, era conhecido como "El Salado" em referência às águas salubres encontradas na região.
A cidade virou portuária no período colonial e a Virgem de Santa Cruz foi elevada à padroeira da cidade. O nome passou a ser Pozuelos, mas após a reconstrução do município, por causa de um incêndio ocorrido em 1868, o nome da padroeira virou o oficial.
O Estado de Anzoátegui foi criado apenas em 1909 e foi alçado a uma dos 20 províncias que compunham a República da Venezuela na época. Antes o território pertencia ao Estado de Cumuná.
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